- AutorIn
- Emmanuelle Lescop
- Titel
- Laserinduzierte Prozesse im System C2H2+ + H2
- Zitierfähige Url:
- https://nbn-resolving.org/urn:nbn:de:bsz:ch1-200000715
- Datum der Einreichung
- 18.08.2000
- Datum der Verteidigung
- 15.08.2000
- Abstract (DE)
- In der vorliegenden Arbeit wird bei tiefen Temperaturen die bimolekulare Reaktion C2H2+ + H2 -- C2H3+ + H in einem HF 22-Pol-Ionenspeicher untersucht. %weist eine Aktivierungsenergie von ca. 50 meV auf. Dreikörper- und Strahlungsratenkoeffizienten der Assoziationsreaktion C2H2+ + H2 -- C2H4+ werden bestimmt, sowie ihre Temperaturabhängigkeit. Durch Anregung der infrarot-aktiven antisymmetrischen C--H-Streckschwingung nu3 des C2H2+-Ions wird die Aktivierungsenergie der bimolekularen Reaktion überwunden. Zunächst wird ein Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung und dann ein schmalbandiger cw-betriebener Bleisalzdiodenlaser zur Induzierung der Reaktion eingesetzt. Der Nachweis des Produkts C2H3+ dient als Hinweis auf den Anregungszustand der C2H2+-Ionen ( chemical probing) und somit lassen sich die P-, Q- und R-Zweige der Normalschwingung nu3 von C2H2+ aufzeichnen. Die empfindliche untergrundfreie Spektroskopie der Prim¨arionen wird demonstriert. Die hohe spektrale Auflösung des Experiments ermöglicht die Schwingungs-, Rotations-, Feinstruktur- und Kernspinszustandspezifische Anregung der C2H2+-Ionen. %Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit zeigen Rotationseffekte. Es wird gezeigt, dass eine grössere Rotationsquantenzahl des C2H2+-Ions zur Behinderung der Reaktion führt. Mit der Messung der C2H3+-Ionenzahl als Funktion der Speicherzeit und der H2-Dichte werden die Ratenkoeffizienten der laserinduzierten Reaktion und der Reaktion schwingungsangeregter Primärionen bestimmt. Es wird vermutet, dass die Energie nicht unmittelbar in der Reaktionskoordinate vorhanden ist, sondern einen Sto¨skomplex \mbox{\glqq erhitzt\grqq}. Die von einer Barriere im Eingangskanal behinderte Komplexbildung kann die vorgestellten Ergebnisse erklären. Der Ratenkoeffizient der stossinduzierten Schwingungsrelaxation wird ermittelt. Die experimentelle Bestimmung des Einstein-Koeffizienten der spontanen Emission ermöglicht es, die Lebensdauer des angeregten Zustandes sowie das Dipolmatrixelement und die Schwingungsintensität von nu3 abzuschätzen.
- Freie Schlagwörter
- Ion-Molekül Reaktion
- tiefe Temperaturen
- HF 22-Pol-Ionenspeicher
- IR-Lasersysteme
- Nd:YAG-Laser gepumpter Farbstofflaser mit Differenzfrequenzmischung
- Ratenkoeffizienten
- Azetylenion
- Dreikörper- und Strahlungsassoziation
- laserinduzierte Reaktion
- C-H-Streckschwingung
- Lambda-Aufspaltung
- zustandselektierte Kinetik
- Lebensdauer schwingungsangeregter Zustände, Schwingungsrelaxation, Komplex, Übergangszustand.
- Klassifikation (DDC)
- 530
- 540
- Normschlagwörter (GND)
- Physikalisch-chemische Messung
- Gasphasenreaktion
- Neodym-YAG-Laser
- Bleisalz-Diodenlaser
- Infrarotspektroskopie
- Reaktionskinetik
- Reaktionsdynamik
- Acetylen
- Rotationsrelaxation
- Den akademischen Grad verleihende / prüfende Institution
- Technische Universität Chemnitz, Chemnitz
- URN Qucosa
- urn:nbn:de:bsz:ch1-200000715
- Veröffentlichungsdatum Qucosa
- 18.08.2000
- Dokumenttyp
- Dissertation
- Sprache des Dokumentes
- Deutsch